T.O.P memulai karier solonya dengan tampil bersama Taeyang dan G-Dragon dalam singel "Super Fly" milik Lexy pada April 2007. Pada musim panas yang sama, ia juga menjadi model video klip Red Roc berjudul "Hello," menunjukkan kemampuannya sebagai entertainer multitalenta.
Namun, talenta T.O.P tidak terbatas pada musik. Ia juga menancapkan kukunya di dunia akting. Pada tahun 2012, T.O.P membintangi film "Commitment" (juga dikenal sebagai "Alumni") sebagai anak seorang mata-mata Korea Utara. Karakternya diceritakan dikirim ke Korea Selatan demi menyelamatkan adik perempuannya. Aktingnya di film ini mendapat pujian dari kritikus dan publik.
Kesuksesan T.O.P di dunia akting berlanjut dengan peran utamanya dalam film "Tazza 2: The Hidden Card" pada 2014. Di film yang merupakan sekuel dari "Tazza: The High Rollers," T.O.P memerankan Ham Dae-gil, seorang penjudi muda yang masuk ke dunia perjudian bawah tanah di Seoul. Penampilannya kembali mendapat pujian dari para kritikus dan penonton.
Pada Februari 2023, T.O.P resmi keluar dari YG Entertainment. Ia kemudian mengumumkan kepergiannya dari Big Bang melalui akun Instagram pribadinya pada 30 Mei 2023. Meskipun demikian, T.O.P terus melanjutkan kariernya di dunia hiburan.